mcm 41分子筛催化剂的分类

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1、中华人民共和国国家知识产权局 发明专利申请 申请公布号 申请公布日 申请号 202010900967.0 申请日 2020.08.31 申请人 中国科学院地球环境研究所 地址 710054 陕西省西安市雁塔区雁翔路 97号 申请人 西安地球环境创新研究院 发明人 黄宇王美霞曹军骥 专利代理机构 西安通大专利代理有限责任 公司 61200 代理人 马贵香 Int.Cl. B01J 29/03 B01J 37/04 B01D 53/86 B01D 53/72(200。

2、6.01) 发明名称 双金属改性MCM-41分子筛催化剂及制备方 法和应用 摘要 双金属改性MCM41分子筛催化剂及制备方 法和应用， 将模板剂、 稀释剂与酸混合， 或将模板 剂、 稀释剂与碱混合， 然后加入硅源， 搅拌均匀， 过滤， 洗涤， 干燥， 得到MCM41分子筛； 将金属硝 酸盐与MCM41分子筛通过球磨混合均匀， 然后焙 烧， 得到双金属改性MCM41分子筛催化剂。 本发 明的制备方法简单易操作， 金属硝酸盐经过分解 产生的双金属氧化物种能够更好的分散于MCM 41分子筛上， 从而有效避免活性位点团聚烧结； 可有效地提高甲苯完全氧化反应的活性等问题， 降低了反应温度。

3、窗口， 抑制了部分积碳的生成催 化剂的稳定性为反应37小时后甲苯转化率不变。 权利要求书1页 说明书8页 附图3页 CN 112023976 A 2020.12.04 CN 112023976 A 1.双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备方法， 其特征在于， 包括以下步骤： 将模板剂、 稀释剂与酸混合， 或将模板剂、 稀释剂与碱混合， 然后加入硅源， 搅拌均 匀， 过滤， 洗涤， 干燥， 得到MCM-41分子筛； 将金属硝酸盐与MCM-41分子筛通过球磨混合均匀， 然后焙烧， 得到双金属改性MCM- 41分子筛催化剂。 2.根据权利要求1所述的双金属改性MCM-41分子筛催化剂。

4、的制备方法， 其特征在于， 模 板剂为十六烷基三甲基溴化铵、 十六烷基三乙基溴化铵、 溴代十六烷基吡啶或溴化1-十六 烷基-3-甲基咪唑离子液体； 硅源为正硅酸乙酯、 硅酸钠、 微硅粉或硅溶胶； 稀释剂为水； 酸 为盐酸； 碱为氨水。 3.根据权利要求2所述的双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备方法， 其特征在于， 盐 酸的质量浓度为35， 氨水的质量浓度为29。 4.根据权利要求1所述的双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备方法， 其特征在于， 模 板剂、 硅源、 稀释剂与酸的物质的量的比为1:::， 模板剂、 硅源、 稀释剂与碱的物质的量的比为1:。

5、::。 5.根据权利要求1所述的双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备方法， 其特征在于， 金 属硝酸盐与MCM-41分子筛中的硅的摩尔比为1:。 6.根据权利要求1所述的双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备方法， 其特征在于， 金 属硝酸盐为九水合硝酸铁、 六水合硝酸铈、 四水合硝酸锰、 三水合硝酸铜、 六水合硝酸钴与 硝酸银中的任意两种； 球磨的转速为500转/min， 时间为130h。 7.根据权利要求1所述的双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备方法， 其特征在于， 焙 烧的温度为350600， 时间为47h； 以1-5/min的。

6、升温速率自室温升温至350600。 8.根据权利要求1-7任意一项所述方法制备得到的双金属改性MCM-41分子筛催化剂。 9.根据权利要求1-7任意一项所述方法制备得到的双金属改性MCM-41分子筛催化剂在 甲苯催化氧化反应中的应用。 10.根据权利要求9所述的应用， 其特征在于， 将0.050.4g催化剂加入到反应容器中， 然后向反应容器中通入氮气、 氧气与甲苯， 氮气、 氧气与甲苯的总空速为10000mL/ 100000mL/， 在150400下反应， 实现甲苯的催化氧化； 其中， 氮气、 氧气与甲苯的 混合气中， 甲苯的体积浓度为0.05-1。 权利要求书 1/1 页 2。

7、 CN 112023976 A 2 双金属改性MCM-41分子筛催化剂及制备方法和应用 技术领域 0001 本发明属于提升甲苯催化氧化反应活性的催化技术， 涉及双金属改性MCM-41分子 筛催化剂及制备方法和应用。 背景技术 0002 VOCs， 根据世界卫生组织的定义， 指常温下沸点50260或20时饱和蒸气压大于等于10Pa的各种有机化合物的统称。 VOCs是大气环境中二次有机气溶胶和O3污染的重要前体物之一， VOCs的减排与治理已经成 为当前大气污染防治的重点工作。 甲苯是一种典型的VOCs， 广。

8、泛存在于石油化工 行业的废气废液以及室内家具装饰物等中， 属于有害空气污染物。 0003 甲苯的有效治理除源头和过程控制外， 末端治理是重点。 末端治理技术有吸收法、 燃烧法、 冷凝法、 吸附法、 生物法、 低温等离子体法等。 其中燃烧法是一种彻底破坏的办法， 分直接燃烧法和催化燃烧法， 直接燃烧法运行温度高， 工艺能耗高， 燃烧尾 气中易出现二噁英、 NOx等副产物， 应用范围逐渐被限制， 为了提高热经济性， 研究者们通过 改进催化剂使反应温度降低， 改变原有反应路径， 降低反应活化能， 从而加速反应， 即催化 燃烧法。 该方法使用的催化剂大致可以。

9、分为贵金属催化剂、 过渡金属氧化物 催化剂和稀土复合氧化物催化剂三大类。 复合过渡金属氧化物催化剂的活性明显高于单金 属氧化物催化剂， 且某些复合氧化物在一定条件下能够达到贵金属催化剂的效果， 同时， 负 载型过渡金属氧化物催化剂可有效解决高温下活性位点烧结的问题。 作为贵金属催化剂的 替代品， 过渡金属氧化物催化剂目前得到了广泛的关注。 0004 目前， 关于该反应催化剂和工艺研究的文献和专利逐年增多， 大多数研究者将目 光集中在过渡金属氧化物催化剂的助剂、 载体选择和制备方法上， 以期得到催化活性优异， 且稳定性高、 价格便宜的催化剂。 载体类型及性质对其负载助催化剂有重要的影响， 研究通。

10、 常从材料比表面积、 孔隙结构、 亲疏水性等方面对载体进行综合考虑。 MCM-41分子筛具有高 的比表面积、 发达的孔隙结构和可调的亲疏水性， 可有效提高助剂的分散性。 已有的MCM-41 负载型催化剂在甲苯催化氧化反应中， 温度窗口较高， 反应能耗大。 发明内容 0005 本发明的目的在于提升甲苯催化氧化反应的活性， 提供一种双金属改性MCM-41分 子筛催化剂及制备方法和应用， 该催化剂具有活性较高、 选择性好、 稳定性较好及制备成本 低的特点， 制备方法过程简单。 0006 为实现上述目的， 本发明通过下述技术方案予以实现： 0007 双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备方法， 包括。

11、以下步骤： 0008 将模板剂、 稀释剂与酸混合， 或将模板剂、 稀释剂与碱混合， 然后加入硅源， 搅 拌均匀， 过滤， 洗涤， 干燥， 得到MCM-41分子筛； 0009 将金属硝酸盐与MCM-41分子筛通过球磨混合均匀， 然后焙烧， 得到双金属改性 说明书 1/8 页 3 CN 112023976 A 3 MCM-41分子筛催化剂。 0010 本发明进一步的改进在于， 模板剂为十六烷基三甲基溴化铵、 十六烷基三乙基溴 化铵、 溴代十六烷基吡啶或溴化1-十六烷基-3-甲基咪唑离子液体； 硅源为正硅酸乙酯、 硅 酸钠、 微硅粉或硅溶胶； 稀释剂为水； 酸为盐酸； 碱为氨水。 001。

12、1 本发明进一步的改进在于， 盐酸的质量浓度为35， 氨水的质量浓度为29。 0012 本发明进一步的改进在于， 模板剂、 硅源、 稀释剂与酸的物质的量的比为1:::， 模板剂、 硅源、 稀释剂与碱的物质的量的比为1:::。 0013 本发明进一步的改进在于， 金属硝酸盐与MCM-41分子筛中的硅的摩尔比为1:。 0014 本发明进一步的改进在于， 金属硝酸盐为九水合硝酸铁、 六水合硝酸铈、 四水合硝 酸锰、 三水合硝酸铜、 六水合硝酸钴与硝酸银中的任意两种； 球磨的转速为500转/min， 时间 为13。

13、0h； 0015 本发明进一步的改进在于， 焙烧的温度为350600， 时间为47h； 以1-5/min 的升温速率自室温升温至350600。 0016 一种根据上述方法制备的双金属改性MCM-41分子筛催化剂。 0017 双金属改性MCM-41分子筛催化剂在甲苯催化氧化反应中的应用。 0018 本发明进一步的改进在于， 将0.050.4g催化剂加入到反应容器中， 然后向反应 容器中通入氮气、 氧气与甲苯， 氮气、 氧气与甲苯的总空速为10000mL/100000mL/ ， 在150400下反应， 实现甲苯的催化氧化； 其中， 氮气、 氧气与甲苯的混合气中， 甲苯的体积浓度为0。

14、.05-1。 0019 与现有技术相比， 本发明的有益效果： 0020 本发明以MCM-41分子筛为载体， 采用简单的球磨方法， 通过不同双金属前驱体的 选择， 制备出一系列双金属改性MCM-41分子筛催化剂， 获得性能更加优异的甲苯催化氧化 催化剂， 催化甲苯的反应如下： 0021 C7H8+9O27CO2+4H2O 0022 本发明的制备方法简单易操作， 相较于传统的浸渍法、 溶胶凝胶法、 共沉淀法、 离 子交换法， 金属硝酸盐经过分解产生的双金属氧化物种能够更好的分散于MCM-41分子筛 上， 从而有效避免活性位点团聚烧结； 同时， 由于进行了双金属负载， 与传统分子筛催化剂 相比， 可。

15、有效地提高甲苯完全氧化反应的活性等问题， 降低了反应温度窗口， 抑制了部分积 碳的生成， 0.1体积浓度的甲苯、 30000mL/反应空速下， 266可达T90， 催化剂的稳 定性为反应37小时后甲苯转化率不变。 本发明催化剂对环境友好， 无污染。 附图说明 0023 图1为对比例1H-MCM-41分子筛的N2吸附脱附曲线。 0024 图2为实施例7和实施例10-13五个双金属改性MCM-41分子筛样品的XRD谱图。 0025 图3为实施例7和实施例10-13五个双金属改性MCM-41分子筛样品于甲苯催化氧化 反应活性图。 0026 图4为实施例7和实施例10-13五个双金属改性MCM。

16、-41分子筛样品的O2-TPD谱图。 说明书 2/8 页 4 CN 112023976 A 4 0027 图5为实施例7的Cu1/60Ce1/15Oz/MCM-41样品的稳定性测试结果。 具体实施方式 0028 下面结合具体实施例进一步说明本发明的技术方案。 0029 本发明的一种用于甲苯催化氧化的不同双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备方法如下： 0030 不同双金属改性MCM-41分子筛催化剂， 以不 同酸碱性条件合成的MCM-41分子筛催化剂为。

17、载体， 不同双金属前驱体以球磨的方法与MCM- 41分子筛结合， 金属前驱体与载体的摩尔比为1:1501:2， 处理时间为130h， 形成活性较 优、 稳定性较好， 金属前驱体与载体的摩尔比和处理时间优选为1:1201:4、 224h。 0031 具体制备方法， 按照下述步骤进行： 0032 制备MCM-41分子筛： 以十六烷基三甲基溴化铵、 十六烷基三乙基溴化 铵、 溴代十六烷基吡啶或溴化1-十六烷基-3-甲基咪唑离子液体为模板剂， 正硅酸乙 酯、 硅酸钠、 微硅粉或硅溶胶为硅源， 水为稀释剂， 酸性条件使用质量浓度为35的 盐酸， 碱性条件使用质量。

18、浓度为29的氨水， 室温下搅拌1.5h48h， 过滤， 洗涤， 110干燥， 得到MCM-41分子筛。 0033 模板剂、 硅源、 稀释剂与酸/碱的摩尔比为1:::。 0034 将金属前驱体与MCM-41分子筛球磨， 球磨的转速为500转/min， 时间为130h。 利用模板剂与分子筛硅墙之间的作用， 使金属盐插入到模板剂与分子筛硅墙之间， 然后焙 烧， 得到双金属改性MCM-41分子筛催化剂。 0035 其中， 金属前驱体与MCM-41分子筛的摩尔比为1:。 0036 金属前驱体为九水合硝酸铁、 六水合硝酸铈、 四水合硝酸。

19、锰、 三水合硝酸铜、 六水 合硝酸钴与硝酸银中的任意两种。 采用硝酸盐使得焙烧无杂质残留。 0037 焙烧的温度为350600， 时间为47h。 0038 催化剂在甲苯催化氧化反应中应用为： 将0.050.4g催化剂加入到反应容器中， 然后向反应容器中通入氮气、 氧气与甲苯， 氮气、 氧气与甲苯的总空速为10000mL/ 100000mL/， 在150400下反应， 实现甲苯的催化氧化； 其中， 氮气、 氧气与甲苯的 混合气中， 甲苯的体积浓度为0.05-1。 0039 下面为具体实施例。 0040 实施例1 0041 MCM-41分子筛的制备： 称量2.7333g的CTAB于。

20、200mL烧杯中， 量取93mL的去离子水、 13.32mL的盐酸加入烧杯， 搅拌至CTAB完全溶解， 量取8.4mL的TEOS加入烧杯， 继续搅拌6h， 过滤、 洗涤至中性、 110过夜干燥， 即得到MCM-41分子筛载体， 记为H-MCM-41。 0042 双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备： 称取2g所述H-MCM-41分子筛加入到50mL 玛瑙球磨罐体， 称取0.0842g九水合硝酸铁、 0.0912g六水合硝酸铈加入前述罐体， 密封好， 500转/min球磨12h。 待球磨结束后， 于马弗炉中1/min的升温速率自室温升温至400， 焙 烧6h，。

21、 最终得到双金属Fe/Ce改性MCM-41分子筛， 记为Fe1/60Ce1/60Oz/H-MCM-41。 0043 实施例2 说明书 3/8 页 5 CN 112023976 A 5 0044 MCM-41分子筛的制备： 同实施例1。 0045 双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备： 称取2g所述H-MCM-41分子筛加入到50mL 玛瑙球磨罐体， 称取0.0842g九水合硝酸铁、 0.1824g六水合硝酸铈加入前述罐体， 密封好， 500转/min球磨12h。 待球磨结束后， 于马弗炉中1/min的升温速率至400， 焙烧6h， 最终 得到双金属Fe/Ce改性MCM-41分子筛， 记为F。

22、e1/60Ce1/30Oz/H-MCM-41。 0046 实施例3 0047 MCM-41分子筛的制备： 同实施例1。 0048 双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备： 称取2g所述H-MCM-41分子筛加入到50mL 玛瑙球磨罐体， 称取0.0842g九水合硝酸铁、 0.3648g六水合硝酸铈加入前述罐体， 密封好， 500转/min球磨12h。 待球磨结束后， 于马弗炉中1/min的升温速率至400， 焙烧6h， 最终 得到双金属Fe/Ce改性MCM-41分子筛， 记为Fe1/60Ce1/15Oz/H-MCM-41。 0049 实施例4 0050 MCM-41分子筛的制备： 同实施例1。

23、。 0051 双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备： 称取2g所述H-MCM-41分子筛加入到50mL 玛瑙球磨罐体， 称取0.0842g九水合硝酸铁、 0.5472g六水合硝酸铈加入前述罐体， 密封好， 500转/min球磨12h。 待球磨结束后， 于马弗炉中1/min的升温速率至400， 焙烧6h， 最终 得到双金属Fe/Ce改性MCM-41分子筛， 记为Fe1/60Ce1/10Oz/H-MCM-41。 0052 实施例5 0053 MCM-41分子筛的制备： 同实施例1。 0054 双金属改性MCM-41分子筛催化剂的制备： 称取2g所述H-MCM-41分子筛加入到50mL 玛瑙球磨。

24、罐体， 称取0.0842g九水合硝酸铁、 1.0944g六水合硝酸铈加入前述罐体， 密封好， 500转/min球磨12h。 待球磨结束后， 于马弗炉中1/min的升温速率至400， 焙烧6h， 最终 得到双金属Fe/Ce改性MCM-41分子筛， 记为Fe1/60Ce1/5Oz/H-MCM-41。 0055 对比例1 0056 该对比例1中的样品是实施例1所示的H-MCM-41， 于马弗炉中1/min的升温速率 至540， 焙烧6h， 该分子筛没有负载金属。 图1为该样品的N2吸附脱附曲线， 结果显示为有 H3型迟滞环的朗格缪尔IV型等温线， 表明该样品是典型的介孔材料。 0057 取0.1g压。

25、片筛分后的催化剂样品在常压， 200400下， 原料甲苯的 体积浓度为0.1， 气体总空速30000mL/下于固定床反应器中进行反应， 反应前， 催 化剂原位高纯氮气吹扫3h。 产品尾气保温进气相在线色谱分析结果。 0058 表1不同Fe/Ce含量改性Fe1/60CeyOz/H-MCM-41催化甲苯完全氧化反应结果 0059 0060 从表1可以看出， 载体MCM-41完全没有甲苯催化氧化活性， 在Fe含量一定的条件 说明书 4/8 页 6 CN 112023976 A 6 下， 随着Ce含量的增加， 甲苯催化氧化反应活性呈火山型变化趋势， 当Ce含量再增加， 活性 略有。

26、提升， 与负载量相比， 提升幅度略低， 因此综合考虑， 实施例3的Fe1/60Ce1/15Oz/H-MCM-41 样品结果更优。 0061 确定最优金属负载量后， 继续探究不同双金属对甲苯催化氧化反应性能的影响。 0062 实施例6 0063 在其他实验条件与实施例3完全相同的情况下， 将九水合硝酸铁改为四水合硝酸 锰。 0064 实施例7 0065 在其他实验条件与实施例3完全相同的情况下， 将九水合硝酸铁改为三水合硝酸 铜。 0066 实施例8 0067 在其他实验条件与实施例3完全相同的情况下， 将九水合硝酸铁改为六水合硝酸 钴。 0068 实施例9 0069 在其他实验条件与实施例3完。

27、全相同的情况下， 将九水合硝酸铁改为硝酸银。 0070 最终得到的催化剂通过活性测试对比可得出最优的双金属。 0071 表2不同双金属改性H-MCM-41催化甲苯完全氧化反应结果 0072 0073 从表2中可以看出， Cu/Ce双金属改性MCM-41分子筛催化剂的甲苯催化氧化活性最 佳。 0074 确定Cu/Ce双金属改性MCM-41分子筛后， 继续探究不同Cu/Ce含量对反应的影响。 0075 实施例10 0076 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 固定金属负载量， 改变三水合硝酸 铜和六水合硝酸铈的比例， 使得摩尔比Cu/Ce0:5， 得到Cu0Ce1/12Oz/MCM-41。。

28、 0077 实施例11 0078 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 固定金属负载量， 改变三水合硝酸 铜和六水合硝酸铈的比例， 使得摩尔比Cu/Ce0.5:4.5， 得到Cu1/120Ce3/40Oz/MCM-41。 0079 实施例12 0080 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 固定金属负载量， 改变三水合硝酸 铜和六水合硝酸铈的比例， 使得摩尔比Cu/Ce2:3， 得到Cu1/30Ce1/20Oz/MCM-41。 0081 实施例13 0082 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 固定金属负载量， 改变三水合硝酸 铜和六水合硝酸铈的比例， 使得摩尔比Cu/Ce。

29、5:0， 得到Cu1/12Ce0Oz/MCM-41。 0083 最终得到的催化剂通过活性测试对比可得出最优的双金属含量。 说明书 5/8 页 7 CN 112023976 A 7 0084 表3不同Cu/Ce含量的CuxCeyOz/MCM-41催化甲苯完全氧化反应结果 0085 0086 从表3中可以看出， 在固定负载量的条件下， 不同Cu/Ce含量的双金属改性MCM-41 分子筛催化剂的甲苯催化氧化活性与Cu含量呈火山型变化趋势， 可得出实施例7为最优的 Cu/Ce含量。 图2-图4为这五个样品的XRD、 反应活性和O2-TPD图。 从XRD结果中可以看出， 当 Cu负载量过多时， 出现明显。

30、的CuO晶相； 反应活性图可以直观的看出对于甲苯催化氧化反应 来说存在最优的Cu/Ce含量， 在266可实现甲苯90的转化； O2-TPD图显示， 各样品表现出 不同的氧分布情况。 图5给出实施例7样品的甲苯催化氧化反应稳定性测试结果， 表明该样 品不仅反应活性优， 还很稳定， 在连续反应37h的条件下， 活性不变。 0087 实施例14 0088 MCM-41分子筛的制备： 称量2.7333g的CTAB于200mL烧杯中， 量取87mL的去离子水、 20mL的氨水加入烧杯， 搅拌至CTAB完全溶解， 量取8.4mL的TEOS加入烧杯， 继续搅拌6h， 过 滤、 洗涤至中性、 110过夜干燥，。

31、 即得到MCM-41分子筛载体， 记为B-MCM-41。 0089 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 将H-MCM-41分子筛改为B-MCM-41 分子筛。 即碱性条件得到的分子筛载体。 通过活性测试对比可得出适宜的载体分子筛。 0090 表4不同载体合成条件下Cu1/60Ce1/15Oz/MCM-41催化甲苯完全氧化反应结果 0091 0092 从表4中可以看出， H-MCM-41分子筛做载体于甲苯催化氧化活性远优于B-MCM-41 做载体， 说明酸性条件合成MCM-41载体对于该球磨方法得到的双金属负载型催化剂用于甲 苯催化氧化反应至关重要。 0093 实施例15 0094 在其。

32、他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 改变制备H-MCM-41的模板剂为十 六烷基三乙基溴化铵。 0095 实施例16 0096 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 改变制备H-MCM-41的模板剂为溴 代十六烷基吡啶。 0097 实施例17 0098 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 改变制备H-MCM-41的模板剂为离 子液体溴化1-十六烷基-3-甲基咪唑。 0099 实施例18 0100 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 改变制备H-MCM-41的硅源为硅酸 钠。 说明书 6/8 页 8 CN 112023976 A 8 0101 实施例19 0。

33、102 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 改变制备H-MCM-41的硅源为微硅 粉。 0103 实施例20 0104 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 改变制备H-MCM-41的硅源为硅溶 胶。 0105 表5不同H-MCM-41合成条件下Cu1/60Ce1/15Oz/MCM-41催化甲苯完全氧化反应结果 0106 0107 从表5中可以看出， 不同模板剂下合成的H-MCM-41分子筛做载体于甲苯催化氧化 活性影响较小， 由于CTAB成本较低， 因此优选； 不同硅源合成的H-MCM-41分子筛做载体于甲 苯催化氧化活性影响较大， 说明在上述合成配比下， 优选TEOS。 01。

34、08 实施例21 0109 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 改变焙烧温度为350。 0110 实施例22 0111 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 改变焙烧温度为500。 0112 实施例23 0113 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 改变焙烧温度为600。 0114 实施例24 0115 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 改变升温速率为2/min。 0116 实施例25 0117 在其他实验条件与实施例7完全相同的情况下， 改变升温速率为5/min。 0118 表6不同焙烧条件下Cu1/60Ce1/15Oz/MCM-41催化甲苯完全氧化反应结果 。

35、0119 0120 从表6中可以看出， 不同焙烧温度或升温速率得到的双金属改性MCM-41分子筛于 甲苯催化氧化活性影响较大。 0121 对比以上结果， 该催化剂在实验条件： 将0.2g催化剂加入到反应容器中， 然后向反 应容器中通入氮气、 氧气与甲苯， 氮气、 氧气与甲苯的总空速为30000mL/， 在200-400 说明书 7/8 页 9 CN 112023976 A 9 下反应， 实现甲苯的催化氧化； 其中， 氮气、 氧气与甲苯的混合气中， 甲苯的体积浓度为 0.1。 参见图3和图5， 可以看出在266可实现对甲苯90的转化， 稳定性较好。 本发明的 催化剂成本低、 制备方法简单。

36、、 活性高， 具有实现工业化的前景。 0122 依据本发明中发明内容部分记载的方案进行工艺参数的调整， 均可制备本发明的 催化剂， 采用相关表征手段进行测试后， 基本上表现出与实施例一致的结构和性能。 0123 以上对本发明做了示例性的描述， 应该说明的是， 在不脱离本发明的核心的情况 下， 任何简单的变形、 修改或者其他本领域技术人员能够不花费创造性劳动的等同替换均 落入本发明的保护范围。 说明书 8/8 页 10 CN 112023976 A 10 图1 图2 说明书附图 1/3 页 11 CN 112023976 A 11 图3 图4 说明书附图 2/3 页 12 CN 112023976 A 12 图5 说明书附图 3/3 页 13 CN 112023976 A 13 。